0 引言
天然气水合物沉积物渗透率是指在一定的压差下,沉积物允许流体通过的能力,是表征沉积物本身传导气、液流体能力的参数,影响沉积物中气体、液体的运移进而影响沉积物中水合物的生成、分解以及气体运移的过程[3]。因此,无论是采用地质、地球物理/化学、地层钻探等探测技术勘查水合物异常标志信息,圈定水合物聚集靶区,还是综合利用各种开采技术开采水合物资源,地层渗透性能都是相当重要的因素,它关系着渗水和透气的稳定性和天然气的产量,是评估水合物储层经济性质的关键参数,必须首先考察清楚其演变规律。
目前,国内外学者对天然气水合物储层的渗透率进行研究并取得了一定的进展。MINAGAWA等[4]调整细砂与粗砂的比例,结合渗流实验研究和基于Kozeny-Carman方程的沉积物渗流建模,发现多孔介质的孔隙度与沉积物渗透率呈正相关。JOHNSON等[5]测量了水合物饱和度为1.5% ~ 36%的甲烷水合物天然岩心样品的气-水两相渗透率,发现水合物饱和度的升高会降低沉积物的渗透率,且很低的水合物饱和度就能显著降低沉积物渗透率。MAHABADI等[6]的研究表明用气饱和的方式在实验室生成的水合物倾向于在孔喉处生成,这种水合物的赋存方式会显著降低沉积物的渗透率。翟诚等[7]对水合物沉积物施加轴压、围压,对沉积物进行三轴加压条件下的渗流测试。实验结果表明沉积物渗透随着有效应力的增大呈负指数变化,且有效应力升高过程中对沉积物渗透率的影响不可逆。FISHER等[8]对天然水合物沉积物进行渗流实验,证实了有效应力引起的剪切带和断层对砂质沉积物的渗透率有影响。
目前对于水合物沉积物渗透率的研究主要集中在沉积物多孔介质的形状和粒径、水合物饱和度、水合物在多孔介质中的赋存模式、沉积物所受有效应力等方面。然而,目前关于水合物储层上覆地层带来的轴向应力对渗透率影响的研究还比较缺乏,围压、饱和度等的影响也还没有形成共识。
本文通过实验研究含甲烷水合物的砂质沉积物在不同粒度、围压、轴压、饱和度条件下的渗透率变化,探究水合物沉积物渗透率的影响机制,为开展天然气水合物储层改造等技术开发提供理论指导和技术支撑。
1 实验
1.1 实验设备
在实验室自主研制的水合物储层三轴渗流实验模拟平台进行渗流实验,系统示意图如图1。水合物合成压力室采用316不锈钢制成,可以承受40 MPa压力不泄漏、不变形。压力室可实现底部和顶部分别或同时进水进气。轴向压力、围压、液渗进口压力、液渗出口压力均由实验平台的压力控制系统控制,测量数据可实现实时电脑采集和保存,压力传感器范围0 ~ 25 MPa,精度 ±0.25%。反应所需温度条件由恒温水浴系统提供,控温范围 -30℃ ~ +50℃,控温精度 ±0.1℃。称量用电子天平精度 ±0.01 g。
Fig. 1 Triaxial seepage experiment simulation platform for hydrate reservoir: 1-computer control system; 2-data acquisition system; 3-axial pressure sensor; 4-strain gauge; 5-water bath system; 6-axial pressure rod; 7-end cap; 8-rubber film; 9-sample; 10-circulating water system; 11-vacuum pump; 12-seepage inlet pressure control system; 13-reaction chamber pressure control system; 14-confining pressure control system; 15-axial pressure control system; 16-seepage outlet pressure control system; 17-air source; 18-exhaust; 19-barometer图1 水合物储层三轴渗流实验模拟平台:1-计算机控制系统;2-数据采集系统;3-轴向压力传感器;4-应变计;5-水浴系统;6-轴向加压杆;7-端盖;8-橡皮膜;9-样品;10-循环水系统;11-真空泵;12-渗流进口压力控制系统;13-反应室压力控制系统;14-围压控制系统;15-轴压控制系统;16-渗流出口压力控制系统;17-气源;18-排气装置;19-气体流量计 |
1.2 实验材料与步骤
采用佛山华特气体有限公司提供的甲烷气体,纯度为99.99%。实验制备水合物沉积物所用多孔介质材料为40 ~ 60目和60 ~ 80目的南海天然砂,平均孔隙度为40.17%。实验用水为自制的去离子水。
将定量去离子水加入砂粒中搅拌均匀,把砂粒填充至橡皮膜内并在填充过程中不断用夯实器把砂粒压实,砂粒填充完毕后用真空泵抽空孔隙间的空气并给样品塑形。通过水泵向围压室注液至围压室充满围压液。通过轴压控制系统调节轴压加压杆至刚好触碰到样品室。通过围压控制系统增加围压室压力至1.5 MPa。缓慢地同时打开上下双向进气阀门,向样品室通入甲烷气体至1.0 MPa。依次以每次增加1 MPa循环升高围压与样品孔隙压力,直至围压与孔隙压力达到预设值。整个过程确保围压压力大于孔隙压力且差值不超过1.5 MPa,防止孔隙压力大于围压导致橡皮膜膨胀变形导致样品变形。压力达到实验预设值后,让试样在常温下静置24 h,使甲烷气体在孔隙水中充分溶解。静置结束后,打开循环水浴把样品室温度降低至2℃,静置让甲烷水合物生成,当压力降低到预设值时,关闭缓冲罐与样品室之间的连通阀门,开始进行渗流实验并测量沉积物渗透率。
1.3 甲烷水合物饱和度测定
实验中甲烷水合物的生成量由水合物生成时的初始含水量以及反应过程压力室压降控制。在渗流实验结束后会通过气液分离器收集甲烷水合物分解产生的甲烷气体,并计算甲烷水合物含量与实验预设值是否相符,判断本组实验的有效性。
水合物生成时压力室与缓冲罐相连通,为水合物生成反应提供过量的甲烷气体。反应初始气体所占体积为缓冲罐体积与沉积物孔隙体积之和减去添加的水的体积,记为V1,根据反应初始样品室的气体压力以及反应结束后样品室的气体压力可以计算水合物的饱和度:
${{n}_{\operatorname{h}}}={{n}_{1}}-{{n}_{2}}=\frac{{{p}_{1}}{{V}_{\text{1}}}}{{{Z}_{1}}R{{T}_{1}}}-\frac{{{p}_{2}}{{V}_{\text{2}}}}{{{Z}_{2}}R{{T}_{2}}}$ (1)
${{V}_{\text{h}}}=\frac{{{n}_{\text{h}3}}\times {{M}_{\text{h}}}}{{{\rho }_{\text{h}}}}$ (2)
${{S}_{\text{h1}}}=\frac{{{V}_{\text{h}3}}}{{{V}_{\operatorname{pore}}}}$ (3)
其中:nh为水合物生成量,mol;n1为反应前样品室及缓冲罐内气体的物质的量,mol;n2为反应结束后样品室及缓冲罐内气体的物质的量,mol;P1为反应前反应釜内气体压力,P2为反应结束后反应釜内气体压力稳定后釜内的气体压力,MPa;V1、V2为反应前后甲烷气体所占体积;Z1、Z2为对应温压条件下甲烷气体的压缩因子;T1、T2为反应前后反应釜内温度,℃;Mh为甲烷水合物的摩尔质量,g/mol;Vpore为沉积物孔隙体积,mL;Vh为水合物体积;Sh1为压差法计算的甲烷水合物饱和度,%。
在渗流试验结束后,用气液分离器收集沉积物中甲烷水合物分解产生的甲烷气体并计算水合物饱和度:
${{n}_{\text{h2}}}=\frac{{{p}_{\text{3}}}{{V}_{\text{3}}}}{{{Z}_{\text{3}}}R{{T}_{\text{3}}}}$ (4)
其中:P3为实验室常压,MPa;V3为气液分离器收集到的甲烷气体体积,mL;Z3为室温室压下甲烷气体压缩因子;T3为实验室室温。再用式（2）、式（3）计算甲烷气体收集法测量的水合物饱和度Sh2。对比同组实验计算所得的Sh1和Sh2,当两者误差不超过5%时,认为本组实验有效,并取Sh1为实验饱和度（Sh2可能会由于渗流过程中少量水合物分解造成结果略低）。
1.4 渗透率测量
实验典型过程如图2所示。渗流过程中进、出口压力在控制器的调节下稳定后,下端进水口进水量和上端出水口出水量基本保持一致,由于进水控制的精度以及渗流对沉积物存在一定的破坏,流速在一定的范围内有所波动,计算得出的渗透率数值也有所波动,但是总体数值在渗流开始的5 min内维持在较窄的区间以内且数值合理,可以认为这段时间内的渗透率数值的平均值为实验所用沉积物的渗透率,实验结果表明,实验误差均在10%以内。假设水合物在渗流实验过程中既不分解也不生成,即整个渗流过程中水合物饱和度是恒定不变的,则渗流过程所测的渗透率是体系绝对渗透率。上述假设的原因如下:（1）整个渗流过程中系统压力远高于工作温度下的平衡压力;（2）如图2所示,注水过程中压差没有明显的下降,基本保持稳定,说明水合物分解的程度是非常小的;（3）从实验开始到渗透率测量结束的整个过程,持续时间只有7 min,水合物来不及生成或分解;（4）在渗流实验结束后,收集水合物分解产生气体,根据前文所述方法计算所得水合物饱和度与渗流前计算的饱和度误差不超过5%。
Fig. 2 Typical process of sediment seepage test图2 沉积物渗流测试典型过程 |
实时记录渗流数据,在压差和流量稳定时,在渗流稳定阶段取5个点用达西定律计算有效渗透率,在误差不超过5%的条件下取平均值计算得出该组平均渗透率值:
$k=\frac{\mu QL}{A\Delta P}$ (5)
其中:μ为注入流体的动力黏度,Pa·s;Q为注入流体的流量,m/s;ΔP为样品室进、出口两端压差,Pa;k为沉积物样品渗透率,mD。
水合物沉积物渗透率的研究中,常引入相对渗透率kr表示沉积物渗透率变化幅度。相对渗透率的定义为含水合物沉积物的绝对渗透率kh与不含水合物的沉积物绝对渗透率k0的比值:
${{k}_{r}}=\frac{{{k}_{\text{h}}}}{{{k}_{0}}}$ (6)
2 结果与讨论
2.1 粒径和围压对渗透率的影响
为了解粒径和围压与渗透率关系,实验选取了两种不同粒径的石英砂作为多孔介质合成含水合物沉积物,水合物饱和度为20%,按照石油天然气行业标准规定内的不同围压测试岩样的渗透率。不同围压和粒径的渗透率实验数据如图3所示。
Fig. 3 Influence of particle size and confining pressure on sediment permeability图3 粒径和围压对沉积物渗透率影响 |
由图3可知,同一样品随着围压的增大其渗透率值逐渐降低,两种试样在围压10 MPa时的渗透率与6 MPa时的渗透率比值分别为8.0%、9.0%,即渗透率下降了90%以上。目前报道提供的渗透率值一般未注明实验围压,使用渗透率时都忽略了围压的影响。实验证明,采用不同围压测得的水合物沉积物渗透率存在较大差异。因此,需要注明实验的围压环境,实验结果才有参考价值。实验结果还发现,随着围压的增大,沉积物渗透率的下降速率变慢。另外,随着多孔介质粒径变小,渗透率会有所下降。
2.2 渗透压力对渗透率的影响
实验在40 ~ 60目砂中生成水合物饱和度为20%的沉积物,并在10 MPa围压下调节渗流进口压力,保持压差不变,测量沉积物渗透率,测得渗流流量基本一致,通过达西定律计算,渗透率稳定近乎同一数值,如图4所示,说明本实验所进行渗流基本符合达西渗流规律,可以使用达西定律进行渗透率计算。
Fig. 4 The effect of seepage pressure on permeability at 2oC and 20% saturation图4 2℃下,20%饱和度下渗流压力对渗透率的影响 |
2.3 轴压和饱和度对渗透率的影响
以40 ~ 60目砂为多孔介质,合成了不同水合物饱和度沉积物。各轴压加载下测得的渗透率数值如图5所示,本组实验测得的沉积物渗透率在0.61 ~ 14.21 mD之间。在水合物饱和度一定时,随着轴压的增大,沉积物渗透率明显降低,且渗透率下降的速度随着轴压的增大而减小。轴向压力对沉积物渗透的影响随水合物饱和度的变大而减小。以1.0 MPa轴压和2.0 MPa轴压为例,在水合物饱和度为0时两者渗透率分别为6.37 mD和3.22 mD,相差97.8%,而当水合物饱和度增大到25%附近时,两者的渗透率分别为0.74 mD和0.52 mD,相差42.3%,差距显著缩小,其他的各组数据也均表明,水合物饱和度对轴压对沉积物渗透率的影响有削弱作用。这可能与水合物对沉积物力学特性的影响有关。
Fig. 5 The relationship between sediment permeability and axial pressure图5 不同水合物饱和度沉积物渗透率与轴向压力的关系 |
为清晰观察饱和度的影响,将图5的数据以水合物饱和度为横坐标重新绘制成图6并与GAO等[9]的数据进行对比。GAO等采用了与本实验相近（300 ~ 600 μm）粒径砂粒,测得的渗透率也与本文接近。从绝对值来看,本文实验测得渗透率略低,这与本实验采用三轴加载且围压、轴压较高有关,导致试样所受体积应力增大,压缩了渗流孔道的空间,使得渗透率降较低。相同轴压条件下,甲烷水合物沉积物的渗透率随水合物饱和度的增大呈指数型降低,但渗透率下降曲线的斜率随着饱和度的增大而逐渐变小,即渗透率降低的速率随着水合物饱和度的增大逐渐减慢,这个现象可能是两方面原因造成。一方面,当沉积物孔隙被生成的水合物填充后,沉积物渗流通道空间进一步变小,导致沉积物渗透率在水合物生成初期有较大幅度降低。而渗透率下降速率的变化可能与水合物生长模式和生成后在沉积物中的赋存模式有关,水合物生成初期较易在砂粒表面生成,这种在砂粒表面生成的水合物容易胶结在多个砂粒间,造成渗流喉道的堵塞,严重降低渗流通道的有效渗流面积,而水合物饱和度增大到一定程度后,水合物开始在孔隙中心合成,这部分水合物对渗流的堵塞作用较小,因此沉积物渗透率的下降速率变缓,但是在积累到一定的量后,也有可能使部分渗流通道彻底堵塞。另一方面,这一现象可能与水合物生成对沉积物试样力学特性的影响有关,随着水合物的含量越多,其与周围砂土颗粒胶结的程度越大[10],水合物沉积物的强度和弹性模量越大,试样抵抗外载荷和变形的能力越强,轴压、围压对试样的压缩作用减弱,使得渗透率的下降速率变慢,但随着水合物饱和度的增大,渗流通道中的水合物颗粒及水合物块越来越多,渗流通道有效渗流体积变小,甚至一些渗流通道被胶结型水合物完全堵塞,最终引起渗透率下降至较低值。
Fig. 6 Decrease curve of each axial pressure permeability with saturation图6 各轴向压力下渗透率与水合物饱和度的关系 |
2.4 含水合物沉积物渗透率模拟计算
Masuda下降模型将多孔介质假设为毛细管,并认为水合物在毛细管壁内生成,考虑到多孔介质渗流机制的复杂,对简单毛细管模型进行了延伸,得出了以下公式:
${{k}_{\text{r}}}={{\left( 1-{{S}_{\text{h}}} \right)}^{n}}$ (7)
式中:n为渗透率下降指数且为整数,n的数值取决于多孔介质的孔隙结构,MASUDA等实验研究中选择n = 10或n = 15。
MINAGAWA等[14]的研究结果表明,多孔介质晶粒尺寸分布状态对液相水的渗透率有强烈的影响,渗透率下降指数n随不含水合物体系的绝对渗透率k0的增大而增大,当k0从0.8 D增大到10.0 D时,n从2.5增大到9.8。
渗透率下降指数n与水合物的贮存状态和多孔介质颗粒尺寸和分布有关,而本文中,水合物从0上升至5%附近时,沉积物绝对渗透率急剧下降,这说明饱和度增大的初始阶段,水合物生成于沉积物颗粒孔与孔之间的喉道处,n > 5。本文对4种轴压下的沉积物渗透率下降曲线进行了拟合,拟合结果如图7所示。结果显示,与Kozeny模型相比,Masuda模型的模拟结果更好。0 MPa、1.0 MPa、1.5 MPa、2.0 MPa轴压的甲烷水合物沉积物分别与n = 12、n = 10、n = 9、n = 8的Masuda下降曲线拟合良好（各离散数据与拟合曲线的均方误差MSE分别为3.32 × 10-3、2.029 × 10-3、1.767 × 10-3、1.30 × 10-3）,说明40 ~ 60目砂为多孔介质的甲烷水合物沉积物在10 MPa围压条件下,随着轴向压力的上升,水合物下降指数n存在下降趋势且下降的幅度比较均匀,下降指数随着轴压的增大而减小。
Fig. 7 Comparison of relative permeability measured value and permeability theory model图7 相对渗透率测量值与渗透率理论模型比较 |
3 结论
测量了不同条件下含甲烷水合物沉积物的渗透率,并进行了沉积物粒度、围压、轴压、渗流压力以及饱和度的影响分析,同时用Masuda渗透率下降模型对实验数据进行模拟计算。主要结论如下:
（1）甲烷水合物沉积物渗透率随着围压的增大而减小,随着围压增大,渗透率下降的速率变缓;多孔介质粒径的减小会降低沉积物的渗透率;渗流压力对甲烷水合物沉积物渗透的影响很小,甲烷水合物沉积物符合达西渗流规律。
（2）轴向压力的升高会降低甲烷水合物沉积物的渗透率。沉积物水合物饱和度越大,轴向压力对沉积物渗透率的影响越小。沉积物渗透率随着水合物饱和度的增大呈指数型下降,下降的幅度随着饱和度的增大而减小。沉积物所受轴向压力越低,渗透率随水合物饱和度的下降越快。
（3）甲烷水合物沉积物相对渗透率随水合物饱和度的变化符合Masuda沉积物渗透下降模型,轴压为0 MPa、1.0 MPa、1.5 MPa、2.0 MPa下各饱和度水合物沉积物渗透率数据分别与下降指数n为12、10、9、8的Masuda下降模型吻合良好。
