Research Progress on Permeability of Natural Gas Hydrate Sediments

Jia-ming ZENG; Dong-liang LI; De-qing LIANG; Jing-sheng LU; Jin-an GUAN

doi:10.3969/j.issn.2095-560X.2021.01.004

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Advances in New and Renewable Energy ›› 2021, Vol. 9 ›› Issue (1) : 25-34. DOI: 10.3969/j.issn.2095-560X.2021.01.004

Research Progress on Permeability of Natural Gas Hydrate Sediments

Jia-ming ZENG¹^,²^,³^,⁴^,⁵,
Dong-liang LI¹^,²^,³^,⁴^,^†,
De-qing LIANG¹^,²^,³^,⁴,
Jing-sheng LU¹^,²^,³^,⁴,
Jin-an GUAN¹^,²^,³^,⁴

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Abstract

Natural gas hydrate (NGH) is an environmentally friendly, efficient and huge reserves resource with great potential. The permeability of NGH reservoir is one of the key factors that determine the gas product efficiency of recovery. At present, a large number of studies on permeability of NGH reservoirs have been conducted. In this paper, the permeability research methods from the aspects of numerical simulation, field test, and experimental research were summarized. The effects of porosity, saturation, stress and strain on reservoir permeability were analyzed. The challenge faced by the research on NGH reservoir, such as the differences between artificial NGH sediments with natural reservoirs, different porous media with different stress sensitivity, insufficient research on multi-phase flow, and insufficient research on reservoir permeability reformation, were also discussed. The future research direction was finally prospected.

Key words

natural gas hydrate / permeability / saturation / numerical simulation

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Jia-ming ZENG, Dong-liang LI, De-qing LIANG, et al. Research Progress on Permeability of Natural Gas Hydrate Sediments[J]. Advances in New and Renewable Energy, 2021, 9(1): 25-34 https://doi.org/10.3969/j.issn.2095-560X.2021.01.004

0 引言

天然气水合物是一种特殊的包络化合物。水合物主体分子（水分子）以氢键相互结合形成笼形孔穴并将客体分子（一般为气体分子）包络在其中,两者通过范德华力结合而稳定存在^[1]。自然界中的天然气水合物主要以甲烷水合物为主,每一体积的甲烷水合物大约含有164体积的甲烷,在全球范围内,大约含有2万亿m³的水合物天然气,其含碳量约占全球已知化石能源（石油、煤、天然气）的两倍^[2]。因此,天然气水合物被视为十分重要的未来潜在资源。如图1,天然气水合物储层主要有冻土区沙砾层水合物储层、海洋砂层水合物储层、海洋渗透性粘土质水合物储层、与冷泉相关的块状水合物储层、海洋非渗透性粘土质水合物储层,其中块状储层和海洋非渗透性粘土质储层的开采难度较大。因此,目前水合物开采主要目标为冻土区储层、海洋砂层储层和海洋渗透性粘土质储层^[3]。目前提出的天然气水合物的开采方法主要有降压法、热激法、注化学药剂法、CO₂置换法和联合法^[4]。天然气水合物开采是一个多组分多相流的动态过程,伴随着水合物的分解,气相、液相的增多和渗流,这个过程会引起地层有效应力和强度的改变。储层渗透率对任何一种水合物开采方法都有很大的影响,不仅影响开采过程中的产气速率和产气量,还会影响开采过程中的传热和力学性质。为了避免可能引起的井壁失稳、井壁坍塌、生产井出砂,以及高效开采天然气水合物,国内外学者对水合物储层渗透率及渗流进行了大量的实验研究和数值模拟研究。本文通过大量的文献调研,概述了各种渗流理论,分析了水合物储层的渗透率的数值模拟、实验等研究进展。讨论目前研究存在的问题,并提出下一步研究方向,为水合物储层渗透率研究提供参考。

Fig. 1 Natural gas hydrate resource pyramid model^[3]

图1 天然气水合物资源金字塔模型^[3]

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1 数值模拟现状

1.1 数值推导与经验公式模拟

目前地层绝对渗透率与地层孔隙度的简单模型主要有平行毛细管模型和Kozeny颗粒模型^[5]。平行毛细管模型把沉积物孔隙空间看作n束毛管内半径为a、长度为L的相同尺寸平行毛细管,此时流体的总流量可以表示为：

q = \frac{n π a^{4} Δ p}{8 μ L}

(1)

式中：△p/L为压力梯度;μ为流体黏度。此时孔隙度为ϕ的沉积物渗透率可采用如下表达式：

k = \frac{ϕ a^{4}}{8}

(2)

KLEINBERG等^[6]基于平行毛细管模型,推导出水合物均匀地生长在孔隙壁面时沉积物渗透率可表示为：

k (S_{h}) = k_{0} {(1 - S_{h})}^{2}

(3)

式中：S_h为水合物饱和度;k₀为不含水合物的地层渗透率。

KLEINBERG等还推导了在平行毛细管模型中水合物形成于圆柱形孔隙的中心,为水合物留下环形流动路径时,渗透率表达式为：

k (S_{h}) = k_{0} [1 - S_{h}^{2} + \frac{2 {(1 - S_{h})}^{2}}{\lg S_{h}}]

(4)

MASUDA^[7]对式（3）进行了推广,认为沉积物渗透率与水合物饱和度的指数关系模型为：

k (S_{h}) = k_{0} {(1 - S_{h})}^{N}

(5)

其中：N是渗透率下降指数,不同的水合物地层N是变化的,当水合物在孔喉处生成时应适当增大N值。

Kozeny-Carman方程在液体渗透率方面被广泛应用^[8]：

k_{0} = \frac{ϕ}{ν τ {(A_{pore} - V_{pore})}^{2}}

(6)

其中：ϕ为沉积物孔隙度;ν为沉积物骨架颗粒的形状因子;τ为渗流通道迂回度;A_pore为地层孔隙表面积;V_pore为地层孔隙体积。

基于Kozeny-Carman方程,KLEINBERG等^[6]把地层渗流看作单个毛细管,假设形状因子不随水合物饱和度的变化而改变,提出了Kozeny颗粒模型的三种形式。

（1）以孔表面积A_pore与孔体积V_pore之比表示：

k_{0} = \frac{ϕ}{ν τ {(A_{pore} / V_{pore})}^{2}}

(7)

（2）以孔隙表面积与沉积物总体积V_rock之比表示：

k_{0} = \frac{ϕ^{3}}{ν τ {(A_{pore} / V_{rock})}^{2}}

(8)

（3）以孔隙表面积与颗粒体积V_grain之比表示：

k_{0} = \frac{ϕ^{3}}{ν τ {(1 - ϕ)}^{2} {(A_{pore} / V_{grain})}^{2}}

(9)

NING等^[9]应用分形理论,建立了分形平行毛细管相对渗透率模型,用多个具有清晰物理意义的参数表示沉积物的相对渗透率k_r。在气-水-水合物三相系统中,基于水合物包裹模型,水合物均匀地生长在管壁上：

k_{r} = α {(1 - S_{h} - S_{g} - S_{w})}^{\frac{3 + D_{T}}{2}}

(10)

基于孔隙填充模型：

k_{r} = α β {(1 - S_{h})}^{\frac{3 + D_{T}}{2}}

(11)

其中S_g、S_w分别为气体饱和度、液体饱和度;D_T为分形维数;α、β分别为气相、液相的分形参数。

SAKAMOTO^[10]建立了一个由三相四组分构成的数值模型（包括甲烷气体、水、来源于自由水的水合物和来源于结合水的水合物）,其中结合水水合物包裹在砂粒表面形成覆盖物,自由水水合物生成于孔隙空间,推导出沉积物渗透率与水合物饱和度的关系模型：

k (S_{h}) = {(1 - S_{h})}^{N_{1}} (S_{h} \leq S_{h 1 max})

(12)

\begin{matrix} k = k_{0} {(1 - S_{h 1 max})}^{N_{1}} {(\frac{1 - S_{h}}{1 - S_{h 1 max}})}^{N_{2}} \\ (S_{h} S_{h 1 max}) \end{matrix}

(13)

其中：S_h1,max为沉积物中结合水水合物饱和度的最大值;N₁、N₂为渗透率下降指数,且N₂> N₁。

DELLI等^[11]提出了一种混合建模的方法,利用颗粒涂层模型和孔隙填充模型的加权组合预测沉积物的相对渗透率,混合模型的相对渗透率可以表示为：

k_{r δ} = I_{1} S_{h} k_{r δ}^{pf} + I_{2} S_{h} k_{r δ}^{gc}

(14)

其中：

k_{r δ}^{pf}

和

k_{r δ}^{gc}

为Kozeny颗粒包裹模型和Kozeny孔隙填充模型中给出的相对渗透率;I₁、I₂为两种模型对应的权重。

DAI等^[12]在Kozeny-Carman方程的基础上,通过孔隙网络模拟结果总结出了水相相对渗透率与水合物饱和度的关系,推导出了新的除S_h外无其他经验参数的渗透率饱和度模型：

k_{r} = \frac{{(1 - S_{h})}^{3}}{{(1 + 2 S_{h})}^{2}}

(15)

LI等^[13]根据实验结果,对水合物饱和度低于10%的沉积物,基于圆柱孔隙填充建立模型;对水合物饱和度高于10%的沉积物,建立了砂粒、水合物均匀分布的简单立方模型,并给出了与实验结果相拟合的相对渗透率与水合物饱和度关系式：

k_{N} = \frac{{(1 - S_{h})}^{N + 2}}{{(1 + S_{h}^{0.5})}^{2}} (S_{h} \leq 10 %)

(16)

\begin{matrix} k_{N} = {\frac{[- \frac{π}{3} {(\frac{r}{R})}^{3} + \frac{3 π}{4} {(\frac{r}{R})}^{2} - \frac{5 π}{12}]}{(1 - \frac{π}{6})}}^{N + 2} {[\frac{3 \sqrt{2} - 4}{3 (\frac{r}{R}) - 2 {(\frac{r}{R})}^{2}}]}^{2} \\ (1 \leq \frac{r}{R} \leq \sqrt{2} S_{h} 10 %) \end{matrix}

(17)

其中：k_N为下降指数为N的地层相对渗透率;r为孔隙流体半径;R为砂粒的半径。

LIU等^[14]基于分形理论,考虑孔隙特征、孔隙气、水分布的物理特性,利用计算机断层扫描定量描述孔隙气、水分布的面积和孔隙曲折度分形维数,建立了相对渗透率模型。

李世龙等^[15]将实验数据与两种不同水合物赋存形式（颗粒包裹、孔隙填充）下的石英砂渗透率二维分形模型进行了对比,量化了石英砂渗透率与甲烷水合物饱和度的关系,确定了含甲烷水合物的石英砂的渗透率分形模型的参数取值。

目前,海内外学者已经建立了较多的渗透率模型,为水合物储层渗透预估提供了一定的理论基础。但是,由于这些模型都基于某种理想化假设,如水合物均匀地以一种或两种孔隙习性分布在孔隙之中,水合物具有各向同性的表面张力,水合物与孔隙表面的接触角为0°或180°等;然而,实际情况显示,水合物在孔隙中的分布是不均匀的,水合物具有各向异性的表面张力,且水合物与孔隙壁面的接触角为0° ~ 180°。因此,接下来的研究可以从水合物的分布规律、各向异性和接触角入手,尽可能地使理论模型更贴近实际情况,为水合物渗透率研究和水合物开采提供更好的理论指导。

1.2 孔隙网络模型

许多学者通过构建孔隙网络模型来研究多孔介质中水合物存在对渗透率的影响。例如,FATT^[16]建立了孔隙网络,把模拟微观结构模拟为一个孔隙网络系统,该系统由孔隙和喉道组成,用来模拟孔隙结构的非均质性。LIANG等^[17]建立了基于入侵渗流的三维孔隙网络,研究了水合物颗粒形成和生长习性对沉积物渗透率的影响和水合物饱和度对多孔介质渗透率的影响,给出了沉积物渗透率随水合物饱和度增加而呈指数下降的模型。MAHABADI等^[18]利用原位含水合物沉积物粒径分布和有效应力,采用离散元模型（discrete element method, DEM）生成三维颗粒模型,在模型中施加9 MPa的有效围压,在颗粒模型被固结后利用DONG^[19]开发的最大球算法提取三维孔隙网络模型,计算出气-水相的渗透率,给出了Stone方程的修正拟合参数。WANG等^[20]提出了运用结合X射线计算机断层扫描（computer tomography, CT）的孔隙网络模型来分析含水合物多孔介质的指数特性和渗流特性,深化了粒径和孔隙度对渗透率影响的探究。研究表明,较大粒径颗粒形成的含水多孔介质具有较大的孔隙度、较小的毛管压力和较大的绝对渗透率。此外,在相同水饱和度下,孔隙度越大,水相的相对渗透率越大,而气相的相对渗透率越小。HU等^[21]采用CT技术结合孔隙网络模拟的方法,利用最大球法提取的等效孔隙网络计算x、y方向的相对渗透率,证明随机性和非均质性导致的渗透率各向异性。YANG等^[22]通过孔隙网络模型结合CT技术拓展了对非均质含水合物多孔介质渗透率的研究。结果表明,较高的水饱和度会显著影响气体渗透率,不利于产气;即使在相同的孔隙度下,流道中孔喉的微观结构也可能有所不同,一些孔没有足够的与之相接的孔喉,会限制流体的流动;有利于液体流动的孔道不一定有利于气体的流动。王代刚等^[23]选取了两种不同粒径分布的天然海砂样品制备天然气水合物沉积物,并开展水合物降压分解X-CT微观实验,建立了水合物沉积物三维孔隙网络模型。研究结果表明,甲烷水合物微观分布非均质性明显,水合物在孔隙中生长模式多种并存,水合物分解过程中沉积物孔喉半径、孔隙度、绝对渗透率、两相共渗区不断增大。孔隙网络模型的开发让水合物沉积物的内部微观结构对渗透率的影响更加清晰,为研究水合物沉积物中流体流动提供了更为可信的方法。然而在利用离散元模型提取孔隙模型时不可避免地需要对孔隙形态进行简化,使得模型与现实情况存在一定的偏差。结合CT提取孔隙网络可以有效地提高模型的精度,但是CT也存在一定的精度限制,高分辨率的孔隙结构扫描需要牺牲观测的体积,需要找到精度与体积之间的最优平衡点,才能使建立的孔隙网络模型更加可信。

1.3 格子玻尔兹曼模型

多相多组分的格子玻尔兹曼法,主要有Shan-Chen模型及自由能模型等。喻西崇等^[24]运用Shan-Chen模型改进的一种伪势模型分别对多孔介质中单相流动进行了单孔隙通道模拟和多孔隙通道模拟。发现多孔介质渗透率随着饱和度的增加而急剧降低,呈指数递减关系且与Kozeny颗粒模型吻合较好,证明了波尔兹曼数值模拟的可行性。YU等^[25]在传统的玻尔兹曼模型基础上考虑了相之间的相互作用和密度差,提出了改进的玻尔兹曼模型用以研究天然气水合物的流动特性。改进的玻尔兹曼模型进行了复杂的微孔隙单相、多相流模拟分析,结果表明,多孔介质流场决定于微孔隙的粗糙度、弯曲度、表面湿润度和流体性质等。多孔介质的单相流动取决于孔隙尺度和沉积物的渗透率,水合物的生成会大大降低多孔介质的渗透率。KANG等^[26]基于玻尔兹曼模型建立了一种考虑水合物成核过程中毛细作用的渗透率下降模型,模型考虑了颗粒包裹和孔隙填充的生长模式。模拟结果表明,在颗粒包裹模式下沉积物渗透率随水合物生成呈线性下降,渗透率高于其他不考虑水合物成核毛细作用的模型的模拟结果;水合物饱和度在0.3 ~ 0.4处有一个过渡区,渗透率的下降趋势从颗粒包裹模型向孔隙填充模型转换;沉积物的初始密度和颗粒尺寸分布对渗透率变化的影响不大。HOU等^[27]在速度场分布分析的基础上,提出了“控制渗渠”的概念。基于渗流通道的尺寸和渗流通道的弯曲度,提出了新的模型。发现沉积物颗粒排布对渗透率的变化规律影响不大,并给出了相对渗透率与水合物饱和度的变化关系。CHEN等^[28]结合CT技术获取了氙气水合物在气饱和条件下在沉积物中生成过程的分布情况和孔隙习性,再利用玻尔兹曼法计算气相相对渗透率与水合物饱和度关系并给出关系曲线,计算结果与实验相吻合。ZHANG等^[29]结合天然气水合物解离动力学模型、单相流玻尔兹曼模型、传质玻尔兹曼模型、传热玻尔兹曼模型,建立了用于模拟多孔介质中非等温多重物理化学反应过程的框架,很好地描述了不同水合物孔隙习性下甲烷水合物解离的相变和孔结构演化,并探究了温度场、入口温压对水合物解离的影响,从水合物解离的角度分析了前人总结出的渗透率-饱和度关系模型。格子玻尔兹曼法具有编程简单、精度高、时间成本低等优点。离散单元可以模拟宏观非线性过程,计算得出的饱和度与渗透率关系与实验数据较为接近。目前的研究在建模上大多没有考虑渗流时的各向异性,与实际情况有一定的差别;气-水多相流动的模型较少,可以在这方面深入研究以对实际开采时复杂的气-水多相渗流提供理论基础。

2 自然水合物储层测井实验

研究实际储层中天然气水合物沉积物的渗透率对天然气水合物的开采有着十分重大的意义。目前,美国、中国、日本、韩国、印度已经进行了对天然气水合物储层的随钻测量和电缆测井等现场测试,并获取了天然气水合物储层的现场渗透率数据。UCHIDA等^[30]使用组合式磁共振（combinable magnetic resonance, CMR）测井技术在南海海槽东部进行了测井,估算出了水合物沉积物的初始有效渗透率在0.01 ~ 10 mD。ANDERSON等^[31]与美国能源部、BP勘探公司和美国地质调查局使用斯伦贝谢模块化动态地层测试仪（modular dynamic tester, MDT）对艾尔伯特山天然气水合物储层进行了四次不同持续时间、流量、位置的测井实验。实验利用CMS- STARS、STOMP-HYDRATE、TOUGH + HYDRATE、MH21- HYDRES、HydrateResSim五个模拟器对MDT数据进行独立分析,在短期测试中,减压的初始阶段获得了水合物储层的初始渗透率约为0.5 mD。考虑到干岩土的渗透率约为0.5 ~ 2 D,证明了水合物饱和度增加使渗透率严重降低的预估。FUJII等^[32]在南海海槽东部的天然气水合物海上生产试验场进行了地球物理测井和压力取芯。利用核磁共振方法获得储层总孔隙度,利用Schlumberger-Doll法和Timur-Coates法估算储层渗透率。同时还通过地层压力和流体流动性测量技术测得地层压力和流动特性,并计算得出从0.1 mD至几十毫达西的多组渗透率数据。对比核磁共振测井估算值与精密测压仪（Xpress pressure tool, XPT）测井计算值得到渗透率数据,发现存在明显差异（超过一个数量级）,这种差异可能是测量尺度、测量方向、岩芯压力数据失真等原因造成的。KONNO等^[33]在日本近海南海海槽东部甲烷水合物储层获得了天然沉积物岩芯。岩芯在高压力下回收并在泄压后快速用液氮喷雾冷冻成型,最后将圆柱形岩芯插入岩芯夹持器进行浸水实验以维持原位有效应力。实验测得沉积物水合物饱和度为70%,有效渗透率为47 mD。水合物分解后,沉积物的绝对渗透率为840 mD。实验还通过CT技术获取了沉积物的微观孔隙水合物分布情况,分析发现含水合物砂质沉积物和无水合物砂质沉积物的绝对渗透率都与有效孔隙度相关。2012年日本南海海槽钻井计划期间,地层压力测试和压力岩芯分析表明,含水合物砂质沉积物的渗透率在1 ~ 100 mD,比测井确定的常规值高2 ~ 3个数量级。2013年试采期间,通过数值分析估算的生产动态有效渗透率与2012年的压力测试和压力岩芯分析结果相符,生产井的初始渗透率（有效渗透率）在3 ~ 10 mD。使用MH21-HYDRES模拟器发现,在高水合物饱和度（高达80%）的有效渗透率为1 ~ 10 mD时可实现降压开采。2019-2020年,中国地质调查局在南海神狐海域进行了第二次试采^[34],并采用试采井轨迹优选钻探的先导孔采集了矿体特征,其中GMGS6-SH02井岩层以泥质粉砂为主,矿物以泥质、砂质和矿质为主。根据该井的测井响应判断该井的水合物藏系统包含水合物层、混合层、气态烃层。水合物层厚为45.6 m,孔隙中为固态水合物和液态水,平均有效孔隙度为37.3%,平均含水合物饱和度为31.0%,平均渗透率为2.38 mD。此次试采还成功对储层进行了增产改造,储层渗透性提高了4 ~ 6倍。

3 实验渗流研究

针对天然气水合物沉积物的渗透率,国内外学者除了数值模拟外还进行了大量的实验研究。在实验室中进行天然气水合物渗透率研究主要使用保压岩芯渗透率测量和人工合成水合物沉积物渗透率测量。人工合成水合物沉积物通常使用四氢呋喃、甲烷、二氧化碳等,运用过量气体法或水饱和多次进气法等进行水合物的生成。水合物生成过程中水合物饱和度的控制和测量是渗流实验的一大难点,目前主要通过耗气量计算、实验结束后水合物分解产气量计算等方法测定水合物饱和度。渗流过程中主要使用差压法进行渗流并计算沉积物饱和度,部分实验配合计算机断层扫描技术观察水合物的分布和生长形态。

3.1 试样制备及实验方法

随着天然气水合物沉积物渗透率研究的深入,针对水合物沉积物的渗流研究设备和实验方法也发展得更加全面、成熟。MINAGAWA等^[35]结合前人设计的渗透率测量装置,设计了结合核磁共振测量装置的沉积物渗透率测试装置,可以在水饱和条件下生成水合物并进行渗透率测试。这个装置使研究者可以从孔隙网络的微观变化角度,更好地理解渗透率的变化规律,更准确地把握理论渗透率与实际测量渗透率之间的关系。吴丹梅等^[36]研制了天然气水合物多孔介质渗透率测试实验平台,并在该实验平台中进行了多孔介质孔隙度测量、水合物二次注水加压生成、沉积物10 mL/min定流量渗流测试,最终获得多组水合物饱和度沉积物渗透率值。考虑到水合物储层周围岩覆压力在水合物分解时对沉积物的影响,GAO等^[37]设计了考虑岩覆压力的沉积物渗透率实验装置,如图3。该实验在橡胶管中放置水合物沉积物试样并置于圆柱形钢管中,通过钢管内橡胶管外注水增压模拟岩覆压力,最终在橡胶管试样两端进行差压渗流实验。

Fig. 3 Hydrate permeability test device^[37]

图3 水合物渗透率测试装置^[37]

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李栋梁等^[38]考虑围压、轴压对沉积物渗透率的影响,设计了一种含水合物沉积物三轴加载渗透率测试装置。该设备主要包含温度压力流量采集系统、恒温控制系统、恒压进气系统、进水系统、围压加载系统、轴压加载系统。沉积物试样通过橡皮膜放置于围压室中并与进气、进水系统相连通。该装置实现了水合物生成、围压加载、轴压加载、渗透率测试一体化,为研究三轴加载下水合物沉积物渗透率研究提供了一种便捷、精确的方式。

3.2 孔隙度

改变地层孔隙几何形状可使地层绝对渗透率发生变化。

MINAGAWA等^[35]通过调整细砂与粗砂的比例改变沉积物的孔隙度,用核磁共振法获取了沉积物的孔隙结构,用压汞法测得沉积物的孔隙度,根据基于Kozeny-Carman方程的SDR模型估算出沉积物的渗透率。同时,实验还在模拟甲烷水合物形成条件9 MPa孔压和10 MPa的围压下进行了渗流实验,并同步降低孔压和围压,发现渗透率几乎恒定,符合达西定律。对比核磁共振法估算的渗透率值与渗流实验测得的渗透率值,发现随着细砂比例的增大,两者之间的差异越来越大,当细砂占比为100%时,核磁共振分析的渗透率值为渗流测试渗透率值的10倍。核磁共振波谱计算在通过转换技术进行分析后,获得更高空间分辨率的孔径分布,最终计算得到的渗透率与实验测试所得值更加贴近。实验结果表明,随着细砂比例的增大,多孔介质的孔隙度有一个先减小后又重新增大的变化曲线,而沉积物渗透率的曲线与孔隙度的曲线有同样的变化趋势,说明多孔介质孔隙度与沉积物渗透率呈正相关。

3.3 水合物饱和度

天然气水合物沉积物的颗粒孔隙形成沉积物的渗流通道,水合物在孔隙中的生成会导致流道一定程度的堵塞,从而影响沉积物的渗透特性。水合物在孔隙中的生成方式有孔隙填充、颗粒包裹、胶结等,不同的生长方式也会影响沉积物的渗透特性。KUMAR等^[39]在直径为0.0889 ~ 0.1499 mm的玻璃珠中合成水合物,饱和度为20% ~ 49%。渗透率测试结果表明,当水合物饱和度小于35%时,渗透率值与颗粒包裹模型的理论估算值较为吻合;当水合物饱和度大于35%时,渗透率值与孔隙填充模型的理论估算值较为吻合,且渗透率值也与Masuda渗透率模型相吻合,当水合物饱和度小于35%时,下降指数N取3（文献中的值为15）,当水合物饱和度大于35%时N值不确定且呈增大趋势;在饱和度为42%和49%时,N值分别取4和5。刘瑜等^[40]在平均粒径为0.110 mm和0.210 mm的玻璃砂中合成水合物,测量各组渗透率发现,平均粒径小于100 μm的等径球体颗粒与Kozeny-Carman公式拟合情况较好,对于平均粒径大于100 μm的粒子,沉积物公式需要进行修正;渗透率实验数值与水合物占据孔隙中心的平行毛细管模型吻合较好,说明实验中甲烷水合物在玻璃砂模拟沉积层中的生成模式以孔隙填充为主而不是颗粒包裹;含甲烷水合物沉积物绝对渗透率在饱和度35%范围内以指数递减规律变化,而在饱和度大于35%后不再符合指数递减规律。LI等^[41]采用不同粒径的砂粒（200 ~ 300 μm、300 ~ 450 μm、450 ~ 600 μm）进行渗流实验,实验测量了水在一系列水合物饱和度（0% ~ 31%）下的绝对渗透率和有效渗透率。实验结果表明,水合物饱和度低于10%和高于10%时渗透率变化特征不同,水合物饱和度在0% ~ 10%时渗透率随饱和度上升快速下降,说明水合物的出现对多孔介质的渗透率有显著影响,而在水合物饱和度高于10%后,这种影响显著减弱。根据实验数据,LI等还分别总结了天然气水合物渗透率-饱和度模型。MAHABADI等^[42]研究了四氢呋喃水合物在沉积物中的孔隙习性,发现饱和度小于50%时为孔隙填充模式,饱和度大于60%时为斑块状和承载型孔隙习性。测量沉积物渗透率发现,同样饱和度多次测量会导致渗透率增大,这可能是水合物分解和颗粒运移导致的。取第一次测量的渗透率值发现,渗透率受Kozeny颗粒模型约束,随着饱和度增大,渗透率的值越来越接近孔隙填充模型。

3.4 应力、应变

在不含水合物的地层,已有大量的实验数据表明,地层的绝对渗透率与地层有效应力存有紧密的联系。近年来,有关天然气水合物储层渗透率与有效应力的研究证实,实际开采过程会导致地层结构的改变和水合物饱和度的降低,进而影响储层受到的应力情况,甚至产生一定程度的位移。储层应力条件的改变会使得孔隙结构蓬松或者紧缩,导致储层渗透率发生相应的变化。而储层的移动有可能导致储层出现裂缝进而改变储层的渗透率。在2013年和2017年天然气水合物储层的海上天然气试采中,YAMAMOTO等^[43]观察到降压开采会使储层的有效应力增加。因此,许多学者就有效应力对天然气水合物储层渗透率的影响进行了探究。KIMURA等^[44]使用环形剪切仪在0.5 ~ 8.0 MPa的恒定有效正应力下测试了石英砂的垂直渗透率,发现沉积物渗透率和沉积物孔隙度随着有效正应力的增大而显著下降,直至有效正应力达到2 MPa后,沉积物渗透率和孔隙度趋于稳定。翟诚等^[45]在水合物沉积物合成与三轴渗流实验一体化装置中对试样施加轴压、围压和孔压,生成水合物并测量不同压力条件下沉积物渗透率。实验表明,沉积物渗透率随有效应力增大呈负指数变化,且应力升高过程中渗透率变化不可逆,实验还发现高饱和度的沉积物最大渗透率损害率更大,渗透率恢复的程度越低。FISHER等^[46]证实了有效应力引起的剪切带和断层对沙质沉积物的渗透率有影响。KIMURA等^[47]用环形剪切装置在0.5 ~ 8.0 MPa有效正向应力下对沉积物进行剪切,通过测量垂直于剪切方向水合物沉积物渗透率,给出了天然气水合物沉积物的渗透率与剪切位移的关系。在各个应力条件下,剪切位移达到0.2 ~ 0.5 m后,渗透率随着剪切位移的增加显著降低,随着剪切位移到达10 m后,下降速率逐渐减小,剪切位移到达10 m时的渗透率比剪切前下降了3 ~ 4个数量级。同时,作者通过扫描电镜观察了剪切过程中颗粒的尺寸分布和颗粒破碎情况,分析了剪切过程中渗透率变化的机理。

4 结论与建议

目前,关于天然气水合物沉积物渗透率的研究已经取得了较大的进展。通过人工合成的水合物沉积物渗流实验、天然水合物储层探井测量、孔隙网络模型渗流模拟、格子玻尔兹曼法渗流模拟等方法积累了较多的不同沉积物类型、水合物饱和度、水合物生长模式等的渗透率数据,对水合物沉积物渗透率的变化规律也取得了一定的共识。

在材质、初始孔隙度、粗细不同的多孔介质中,水合物的生长形态和沉积物渗透率会有所不同。一般在较粗粒、孔隙度较大的多孔介质中,水合物更容易以孔隙填充的形式生长,且多孔介质的初始流道较大,导致同等饱和度下沉积物的渗透率较高;在较细颗粒、初始孔隙度较小的多孔介质中,水合物会呈胶结模式和承载模式生长,且多孔介质的初始流道较窄,导致同等饱和度下沉积物的渗透率较低。

随着水合物饱和度的增大,天然气沉积物的渗透率会下降,下降的速率和水合物饱和度的范围、沉积物类型、水合物生长模式有关,在不同的情况下前人给出了较为准确的渗透率模型。

天然气水合物地层有效应力的增大,会减小孔隙流道的孔喉半径,进而降低沉积物的渗透率。且有效应力加载到卸载的过程中,渗透率的变化不可逆。当沉积物受应力作用被剪切时,渗透率会显著降低。

目前对天然气水合物渗透率的研究还存在一定的不足,未来的研究工作可以侧重于以下几个方向：

（1）由于实验室制备天然气水合物沉积物的方法（过量气体法、多次注气法等）和自然界天然气水合物储层中水合物的形成存在较大区别,导致人工制备的水合物沉积物与自然界天然水合物沉积物在水合物生长方式、水合物分布均匀性上存在较大的区别。为了更好地指导实际的生产应用,应加强对水合物实际储层的研究,并根据实际测量数据和探井数据进行的模拟渗透率值建立水合物储层的渗透率模型。在实验室对渗透率变化规律进行研究,应考虑水合物生成时温度梯度、含水量分布不均匀导致水合物分布不均匀的影响,并尽可能地改善实验方式。

（2）由于不同多孔介质的力学强度不同,形成的水合物沉积物的应力敏感度应该有所区别。目前,对水合物沉积物渗透率与有效应力关系的研究较少,可以对更多的沉积物类型进行研究,如不同黏土含量、不同粒径砂粒等。同时还可以对不同的有效应力变化路径进行研究,如变化围压、轴压、孔压。争取建立沉积物渗透率-应力模型,为后续的研究提供指导。

（3）在实际的开采过程中,水合物储层通常存在复杂的气、水多相渗流。而目前渗透率研究以单相渗流为主,没有考虑气相、水相的相互影响,与实际生产过程中的渗透率值可能存在偏差。基于目前已经建立的平行毛细孔模型、孔隙网络模型等,可以进行气、水两相的渗流模拟,分析渗流过程和数据与单相的区别。进行同时存在气、水两相的渗流实验以分析双相之间的影响也是未来值得探究的课题。

（4）目前,部分天然气水合物开采试验尝试进行了储层改造,其中我国在2019-2020年的第二次试采成功使用储层改造的方法将储层渗透率提高4 ~ 6倍。储层改造的方式和沉积物渗透率变化的规律需要更多的探究,以使储层改造的方法更加成熟、高效。

References

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Fig. 1 Natural gas hydrate resource pyramid model[3]
1 数值模拟现状
1.1 数值推导与经验公式模拟
1.2 孔隙网络模型
1.3 格子玻尔兹曼模型
2 自然水合物储层测井实验
3 实验渗流研究
3.1 试样制备及实验方法
Fig. 3 Hydrate permeability test device[37]
3.2 孔隙度
3.3 水合物饱和度
3.4 应力、应变
4 结论与建议
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Received	Revised	Published
2020-07-30	2020-10-30	2021-02-28
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2021-02-26

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Fig. 1 Natural gas hydrate resource pyramid model^[3]

1 数值模拟现状

1.1 数值推导与经验公式模拟

1.2 孔隙网络模型

1.3 格子玻尔兹曼模型

2 自然水合物储层测井实验

3 实验渗流研究

3.1 试样制备及实验方法

Fig. 3 Hydrate permeability test device^[37]

3.2 孔隙度

3.3 水合物饱和度

3.4 应力、应变

4 结论与建议

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Fig. 1 Natural gas hydrate resource pyramid model[3]

1 数值模拟现状

1.1 数值推导与经验公式模拟

1.2 孔隙网络模型

1.3 格子玻尔兹曼模型

2 自然水合物储层测井实验

3 实验渗流研究

3.1 试样制备及实验方法

Fig. 3 Hydrate permeability test device[37]

3.2 孔隙度

3.3 水合物饱和度

3.4 应力、应变

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Fig. 1 Natural gas hydrate resource pyramid model^[3]

Fig. 3 Hydrate permeability test device^[37]